椰壳活性炭共价固载钯离子有机配合物催化剂的制备

　我们采用粒状的椰壳活性炭作载体，通过在载体表面上合成有机氮双齿配体，实现把离子有机配合物催化剂在椰壳活性炭上的化学共价固载，并在高压反应釜中考察了催化剂在苯酚氧化碳基化合成DPC的催化性能。

　　相比传统载体，椰壳活性炭不仅廉价易得，安全无毒，而日_具有发达的孔隙结构及巨大比表面积，机械强度高、耐磨，其固有的粒状结构使其不仅适用于浆态床反应器，而日_在填充床反应器中也具有得大独厚的优势和潜力.然而当前所报道的以活性炭为载体固载催化剂通常是采用物理吸附方法制备，活性组分与载体仅靠微弱的范德华力作用，催化剂与载体相连不牢固，活性组分极易流失。因此探索椰壳活性炭化学共价固载金属有机配合物的方法十分必要。

　　采用椰壳活性炭为载体，通过20% HNO3氧化处理，增大了活性炭平均孔径，大幅提高了活性炭表面羟基量。之后接枝合成环庚二胺和双氰基配体。在苯酚氧化碳基化反应中，环庚二胺配体配合的把催化剂具有更高的苯酚转化率及DPC选择性，这不仅是由于含环庚一胺配体的活性炭具有更大的平均孔径与BET比表面积，而且分析表明环庚二胺配体上的N具有更强的给电子能力，导致含环庚二胺配体的活性炭具有更大的把离子固载量。尽管在苯酚氧化碳基化反应中，苯酚转化率及DPC选择性数据没有文献报道的高，可能与选用的活性炭载体颗粒粒度太大有关，当然影响催化性能的因素还有配体的选择，催化剂的制备条件与氧化碳基化反应条件也需要进一步优化，但相比介孔分子筛，机械强度高、耐磨的椰壳活性炭颗粒拓展了作为金属有机配合物共价固载的载体范围，在填充床反应器中将具有很大的应用潜力。

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